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我校师生在国际著名期刊《GreenChemistry》发表研究论文

本文摘要:近日,国际知名期刊《Green Chemistry》在线公开发表了我校材料科学与工程学院(生物质材料科学与技术教育部重点实验室)于海鹏教授课题组的近期研究成果 “Multiple hydrogen bond coordination in three-constituent deep eutectic solvent enhances lignin fractionation from biomass”。

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近日,国际知名期刊《Green Chemistry》在线公开发表了我校材料科学与工程学院(生物质材料科学与技术教育部重点实验室)于海鹏教授课题组的近期研究成果 “Multiple hydrogen bond coordination in three-constituent deep eutectic solvent enhances lignin fractionation from biomass”。该成果环绕生物质资源绿色和高效的提炼策略,针对林木多尺度结构和简单组分所构成的“降解屏障”问题,了解探寻了溶剂体系与生物质降解的物理化学构效机理,以具备氢键缔合特性的低共熔溶剂(DES)有效地超越“木质素—碳水化合物复合体(LCC)”为切入点,明确提出了酸性多位点不受氢的思路,设计出可高效分离出来木质素的三元DES体系。论文第一作者、我校2017级博士研究生夏芹芹讲解,研究以氯化胆碱和丙三醇为对象,使用密度绿函理论(DFT)及Kamlet-Taft溶剂化染剂参数探寻了氯化胆碱和丙三醇的分子几何构型、电子结构、氢键类型及强度、氢键酸性及受体能力,找到氯化胆碱/丙三醇DES中阴离子氢键和阳离子氢键起到使Cl-的不受氢位点被“围攻”,造成夺下氢能力消退;溶剂氢原子离域变大,氢键酸性消退(α=0.77),缺少有效地的活性氢质子和酸位点,造成该体系无法有效地密码LCC结构和沉淀木质素。

基于以上分析,作者明确提出利用AlCl3•6H2O的Lewis 酸性和多位点特性救出被“围攻”的Cl-并构筑活性酸位点的策略,强化了溶剂分子对LCC结构中羟基靶位的竞争能力和亲密性。新的溶剂具备极高的氢键酸度值(1.99)和明显提高的氢键拒绝接受能力(0.68)。

经DFT计算出来、核磁测试等证明,该溶剂可与木质素单元结构构成强劲的氢键起到,有效地脱落其内部的化学键如芳基醚键,由此木质素的分离出来效率可从3.61% 提升到95.46%,纯度超过94%。论文研究指出,通过量子化学计算出来可以深度解析DES的分子构效和溶剂化能力,并可说明了其在生物质处置时的过热原因,从而为溶剂的提质和增效获取解决方案。新型溶剂体系的可设计性强劲、制取非常简单、成本便宜、溶剂力强等优势,合适代替低成本、低毒害、低危险性、非绿色类型的溶剂,用作生物质组分高效分离出来与洗手再行利用。

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这种策略也可为新型溶剂的设计获取理论参照,唤起对生物质高效提炼和高效率转化成的研究热潮。《Green Chemistry》是英国皇家化学学会旗下面向绿色化学领域的世界知名期刊,名列中国科学院期刊分区化学1区Top,影响因子为9.125。该研究工作获得了国家自然科学基金、黑龙江省杰出青年科学基金和中央高校基本科研业务费的反对。文章链接:http://pubs.rsc.。


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